The influence of Al content in zeolites on the stability of supported metal nanoparticles

Abstract

The use of metal in form of nanoparticles can decrease the quantity of metal required in in- dustrial catalysts, thereby lowering costs while enhancing specific activity. However, metal nanoparticles have a tendency to sinter, particularly at elevated reaction temperatures. Zeolites are promising as supports for preparing materials with enhanced sinter resistance. However, the understanding of metal-zeolite interactions is still limited. Consequently, this thesis investigates the impact of aluminium content in the zeolite framework on the stability of metal (Pt, Pd) nanoparticles. These insights are expected to aid the develop- ment of more durable catalysts in the future. In this work, the influence of aluminium content in MFI zeolites on the stability of encapsulated metal nanoparticles was systemat- ically investigated using a series of Pt- and Pd-doped MFI zeolites synthesised via in-situ encapsulation during hydrothermal synthesis. All materials posses the MFI topology, and were prepared with a controlled metal loading of 0.2 wt.%. Despite variations in the Si/Al ratio, the textural properties remained largely consistent, while crystal size increased with decreasing Al content. Ex-situ calcination and in-situ TEM heating revealed that Pt nanoparticles exhibited greater thermal stability than...

Použití kovů ve formě nanočástic může snížit množství kovu potřebného v průmyslových katalyzátorech, a tím snížit náklady a zároveň zvýšit specifickou aktivitu. Kovové nanočástice však mají tendenci k sintraci, zejména při zvýšených reakčních teplotách. Zeolity představují slibné nosiče pro přípravu materiálů s vyšší odolností vůči sintraci. Porozumění interakcím mezi kovem a zeolitem je však stále omezené. Tato práce proto zkoumá vliv obsahu hliníku ve struktuře zeolitu na stabilitu kovových (Pt, Pd) nanočás- tic. Tyto poznatky by mohly přispět k vývoji odolnějších katalyzátorů v budoucnu. V této práci byl systematicky zkoumán vliv obsahu hliníku v zeolitech typu MFI na stabilitu enkapsulovaných kovových nanočástic pomocí série zeolitů dopovaných Pt a Pd, které byly připraveny metodou in-situ enkapsulace během hydrotermální syntézy. Všechny vzorky vykazovaly topologii MFI, a měly kontrolovaný obsah kovu 0,2 hm. %. Přestože se lišil poměrem Si/Al, texturní vlastnosti zůstaly do značné míry konstantní, zatímco velikost krystalů rostla s klesajícím obsahem hliníku. Ex-situ kalcinace a in-situ TEM zahřívání ukázaly, že nanočástice Pt vykazují vyšší tepelnou stabilitu než Pd, což odpovídá jejich fyzikálně-chemickým vlastnostem. S rostoucím obsahem Al ve struktuře zeolitu se zvyšoval podíl částic...