Synthesis of shape-selective catalysts for gas-phase m-xylene isomerization

Abstract

This bachelor thesis investigates the effect of zeolite pore size and crystal morphology in gas-phase m-xylene isomerization, that ranks among the most important zeolite-catalysed reactions in the petrochemical industry. Monomolecular m-xylene isomerization produces targeted p-xylene, a key precursor to terephthalic acid and polyethylene terephthalate. In contrast, competing bimolecular side-reactions such as disproportionation and transalkylation yield undesirable byproducts, indicating the critical role of shape selectivity governed by both pore size and crystal morphology of a zeolite catalyst. To understand the relationship between zeolite pore architecture and catalytic performance, a series of zeolites with unimodal one-dimensional (1D) and three-dimensional (3D) pore systems were synthesised, characterized and tested in gas-phase m-xylene isomerization. The zeolites included 8-ring ESV and CHA, 10-ring TON and MFI and 12-ring AFI and BEA. Among them, the 10-ring zeolites TON and MFI showed the highest p-xylene selectivity, as they favour monomolecular isomerization of m-xylene and suppress bimolecular side-reactions. To investigate the combined effects of zeolite pore size and crystal morphology, zeolite IWW with its complex multimodal 3D pore network, comprising of 8-, 10- and 12-ring pores...

Táto bakalárska práca skúma vplyv veľkosti pórov a morfológie kryštálov zeolitov na izomerizáciu m-xylénu v plynnej fáze, ktorá patrí medzi najvýznamnejšie reakcie katalyzované zeolitmi v petrochemickom priemysle. Monomolekulárnou izomerizáciou m-xylénu vzniká cieľový p-xylén, ktorý je kľúčovým prekurzorom výroby kyseliny tereftalovej a polyetyléntereftalátu. Naopak, konkurenčné bimolekulárne vedľajšie reakcie, ako disproporcionácia a transalkylácia, vedú k vzniku nežiadúcich vedľajších produktov, čo zdôrazňuje kľúčovú úlohu tvarovej selektivity, ktorá je riadená veľkosťou pórov a morfológiou kryštálov zeolitového katalyzátora. Aby sme pochopili, ako architektúra pórov zeolitu ovplyvňuje ich katalytický výkon, bol syntetizovaný a charakterizovaný súbor unimodálnych zeolitov s jednorozmernými (1D) a trojrozmernými (3D) pórovými systémami, ktorý bol následne otestovaný v izomerizácií m- xylénu v plynnej fáze. Medzi skúmané materiály boli zaradené zeolity s 8-člennými pórmi ESV a CHA, 10-člennými pórmi TON a MFI, a 12-člennými pórmi AFI a BEA. Zeolity s 10- člennými pórmi TON a MFI, ktoré uprednostňujú monomolekulárnu izomerizáciu m-xylénu a potláčajú bimolekulárne vedľajšie reakcie, boli najviac selektívne voči p-xylénu. Pre štúdium vplyvu veľkosti pórov v kombinácií s vplyvom morfológie kryštálov...