The search for new spin-liquid materials - synthesis of kagome and pyrochlore fluoride magnetics

Abstract

This thesis focuses on the synthesis and characterization of a new AA′ B2F7-type pyrochlore fluoride family, NaCdB2F7 (B = Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn) predicted by a cal- culated pyrochlore structural tolerance factor, as well as the synthesis of new kagome flu- orides Na3CdCo3AlF14, Rb2SnCo3F12 and Cs2ZrCo3F12, aiming to expand the knowledge about the frustrated pyrochlore and kagome antiferromagnets. The synthesis techniques included solid-state reactions, laser floating zone melting and melt crystallization. All pyrochlore fluorides were successfully synthesized, although only B = Zn, Co, Mn and Ni as phase-pure single crystals. PXRD refinements confirmed the Fd̄3m structure in all synthesized pyrochlores, while SCXRD showed full Na/Cd disorder on the A-site and no A/B intersite mixing in the Co pyrochlore. Magnetization measurements revealed domi- nant antiferromagnetic interactions evidenced by large negative Curie-Weiss temperatures (from -38 K in Mn to -108 K in Co), with a spin-freezing transition below 4 K in B = Co, Mn and Ni, evidenced by further AC susceptibility and heat capacity measurements in Co and Mn. Cu showed no spin freezing down to the lowest-measured temperature, 1.8 K, implying a very large magnetic frustration. Fe has not been measured due to the large impurity content. The...

Tato práce se zaměřuje na syntézu a charakterizaci nové skupiny fluoridových py- rochlorů typu AA′ B2F7: NaCdB2F7 (B = Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn) predikované po- mocí vypočítaného tolerančního faktoru pro pyrochlorovou strukturu, a také na syntézu nových kagomé fluoridů Na3CdCo3AlF14, Rb2SnCo3F12 a Cs2ZrCo3F12 s cílem rozšířit znalosti o frustrovaných pyrochlorových a kagomé antiferomagnetech. Techniky syntézy zahrnovaly reakce v pevné fázi, tavení v laserové peci s plovoucí zónou a pomalou krys- talizaci z taveniny. Všechny pyrochlorfluoridy byly úspěšně syntetizovány, i když pouze B = Zn, Co, Mn a Ni jako fázově čisté monokrystaly. Prášková rentgenová difrakce potvrdila strukturu Fd̄3m ve všech syntetizovaných pyrochlorech, zatímco monokrys- talová rentgenová difrakce prokázala úplnou neuspořádanost Na/Cd na poloze A a žádné A/B mezipolohové míšení v Co pyrochloru. Magnetizační měření odhalila dominantní antiferomagnetické interakce prokázané velkými negativními Curie-Weissovými teplotami (od -38 K v Mn do -108 K v Co), s přechodem do stavu spinového skla pod 4 K v B = Co, Mn a Ni, o čemž svědčí další měření AC susceptibility a tepelné kapacity v Co a Mn. Cu nevykazovalo žádné spinové zmrazení až do nejnižší měřené teploty, 1.8 K, což znamená velmi velkou magnetickou frustraci. Fe nebylo měřeno...